Участница революционного движения последней четверти XIX века, террористка, писательница. Вошла в историю, совершив
24 января 1878 г. покушение на жизнь петербургского градоначальника Ф.Ф. Трепова, приказавшего высечь в доме предварительного заключения политического заключенного Боголюбова за то, что он не снял перед Треповым шапки. В. Засулич была оправдана судом Присяжных. Оправдательный приговор вызвал единодушное одобрение общественности и сопровождался манифестацией со стороны собравшейся у здания суда большой массы публики.
По настоянию друзей и не желая подвергнуться новому аресту, приказ о котором был отдан после оправдательного приговора, эмигрировала в Швейцарию.
В 1879 году возвратилась в Россию, примкнула к «Чёрному переделу». В 1880 году вновь эмигрировала, была заграничным представителем «Красного креста» «Народной воли». В 1883 году вошла в состав группы «Освобождение труда», переводила произведения К. Маркса и Ф. Энгельса, вела с ними переписку. В 1900 году вошла в состав редакций «Искры» и «Зари». Участвовала в конгрессах Второго Интернационала. В Россию вернулась в 1905 г.
в 1907-1910 годах была одним из «ликвидаторов», т. е. сторонников ликвидации подпольных нелегальных партийных структур и создания легальной политической организации. Во время 1-й мировой войны 1914-1918 г. социал-шовинист. В 1917 г. член Меньшевистской группы "Единство".
Октябрьскую революцию 1917 г. встретила враждебно, обвиняя большевиков в узурпации власти и репрессиях. Главные литературные работы В. Засулич: "Руссо", "Вольтер", "Очерк истории международного общества рабочих", "Элементы идеализма в социализме".
Скончалась В.И. Засулич 8 мая 1919 года, похоронена в Санкт-Петербурге на Литераторских мостках Волковского кладбища.